邱健蓄电池面向超稳定高性能锌离子电池的凝胶电解质最新进展与展望
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邱健蓄电池 发布时间：2026-04-15 21:22:14 点击： 次
凝胶电解质凭借其固有的机械顺应性和独特的交联网络结构，已成为解决水系锌离子电池（ZIBs）中锌枝晶生长和寄生副反应等关键挑战的重要途径。本综述对凝胶电解质进行了系统分类（主要包括水凝胶和凝胶聚合物电解质），并阐明了其分子交联结构与电化学性能之间的基本关联机制。随后，本研究重点评估了凝胶电解质在锌离子电池（ZIBs）不同运行条件下的关键作用，包括宽温域适应性、热可逆性、自修复Ability和高离子电导率。在总结材料创新之外，本综述还强调了机器学习在加速凝胶电解质筛选与优化中的新兴作用，为高效材料开发提供了变革性方法。最后，我们针对下一代凝胶电解质提出了前瞻性观点和靶向研究方向，旨在建立基础设计原则并指导超稳定、高性能锌离子电池的开发。
图文摘要
本综述聚焦于高性能水系锌离子电池（ZIBs）用凝胶电解质，系统阐述了锌枝晶生长、析氢副反应和环境适应性差等核心挑战，同时详述了水凝胶与凝胶聚合物电解质的结构设计原理及功能优势。本综述进一步解析了宽温域适应性、热可逆性、自修复能力与高离子电导率之间的构效关系，重点探讨了机器学习驱动的材料优化策略，并提出了面向下一代凝胶电解质设计的工程准则，以推动ZIBs的实际应用发展。
引言
便携式电子设备、电网规模储能和电动交通工具的快速扩展(Expansion)引发了市场对兼具长循环寿命、本质安全性和成本效益的二次电池的迫切需求[1,2]。尽管锂离子电池(LIBs)目前占据市场主导地位[3]，但其资源有限性、高昂成本和安全隐患等固有挑战制约了其在多样化储能场景中的进一步应用[[4],[5],[6]]。与之形成鲜明对比的是，水系锌离子电池(ZIBs)因其金属锌负极的显著优势被视为极具前景的储能系统。这些优势包括：锌资源天然丰度高、合适氧化还原电位（-0.76 V vs. SHE）、环境友好性、本质安全性以及优异的理论质量比容量（820 mAh g-1[[7], [8], [9], [10], [11], [12]]。尽管锌离子电池（ZIBs）具有显著优势，其实际应用仍面临严峻挑战，特别是在极端条件（如超低温、极端湿度水平以及严重机械形变）下的性能优化问题。其中，电解质从根本上决定了电池的离子传输动力学、界面稳定性和机械柔韧性。因此，开发具有高离子电导率、优异界面相容性和理想机械性能的新型电解质，已成为先进锌离子电池研究的重点方向。
作为核心组件，电解质不仅为锌离子在正极与锌负极之间的传输提供基本工作环境，还决定了电化学稳定电位窗口和离子电导率。通常，电解质可分为三类：液态电解质、固态电解质和凝胶电解质。然而，采用液态电解质的传统水系锌离子电池存在若干固有缺陷：(1) 不可控的锌枝晶生长可能刺穿隔膜导致内部短路[13]；(2) 循环过程中锌负极的腐蚀会消耗活性材料和电解质，从而降低库仑效率与循环寿命[14]；(3) 含水电解质中的析氢/析氧反应(HER/OER)会导致容量衰减和较差的可逆性[[15], [16], [17]]；（4）正极活性材料的溶解与锌负极的钝化共同导致电化学性能衰减和循环寿命下降[18,19]。虽然固态电解质（SSEs）通过消除泄漏和易燃风险显著提升了安全性[20]，但其室温下的高结晶度通常会造成离子扩散缓慢、离子电导率低下及电极界面接触不良。这些问题会引发高界面电阻和显著极化现象，从而阻碍实际应用[[21], [22], [23]]。
凝胶电解质作为液态与固态电解质之间的"跨链桥"，凭借其独特的交联网络结构在锌离子电池领域获得了广泛关注。该结构赋予其高离子电导率、机械柔顺性及宽工作温度范围等优异特性的组合[24,25]。通过在固体聚合物基体中保持大量液态介质，凝胶电解质整合了液态电解质（如快速离子传输）和固态电解质（如无泄漏、安全性高）的双重优势，同时克服了纯固态电解质电极-电解质接触不良的特性[26]。例如，基于聚乙烯醇（PVA）的凝胶可实现10S cm–3其性能可与液态电解质相媲美，并能支持高倍率电池运行[27,28]。与此同时，引入金属有机框架（MOFs）等纳米填料不仅能增强离子电导率，还能通过调控锌离子传输路径引导锌均匀沉积，有效抑制枝晶生长[5]。-1此外，部分具有特殊网络结构的凝胶电解质（如互穿网络凝胶）展现出优异的机械柔韧性与拉伸性能，在可穿戴设备弯曲、折叠等形变过程中仍能保持良好电化学稳定性，这为其在柔性电子器件中的实际应用奠定了重要基础[29]。
尽管具备上述优势，凝胶电解质在锌离子电池中的实际应用仍面临若干严峻挑战。首要问题在于多数水凝胶体系固有的高含水量特性，这导致其在长期运行过程中易发生脱水现象，并可能参与析氢等副反应[30]。此外，凝胶电解质与电极材料间的界面相容性仍是亟待解决的关键问题。接触不良会导致界面电阻过高，这不仅会降低能量转换效率，还可能引发局部极化现象，触发有害的界面反应并损害电极结构完整性[31]。另一个重大挑战出现在极端环境条件下。凝胶电解质的网络结构在热应力或湿度波动下极易受损，导致离子传输能力和机械强度迅速恶化[32,33]。值得注意的是，目前针对不同类型凝胶电解质的系统性分类、结构特性与功能性能之间的关联机制，以及面向特定应用场景（如宽温域、高安全性和长循环稳定性）的设计策略研究仍较为分散，缺乏全面深入的总结。因此，系统整合这些关键认知对于指导下一代锌离子电池的理性设计具有重要意义。
因此，本综述系统性地探讨了凝胶电解质在锌离子电池中的分类、特性及关键应用，旨在阐明当前凝胶电解质研究的进展与瓶颈。讨论首先从凝胶电解质体系的全面分类展开，重点聚焦于水凝胶电解质与凝胶聚合物电解质的结构特征、物性参数及最新研究进展。随后，文章系统论述了凝胶电解质在锌离子电池中的应用，主要涵盖宽温域适应性、热可逆性、自修复性能及高离子电导率等关键特性。本综述进一步探讨了机器学习引导的电解质设计这一新兴前沿领域，分析了其在加速材料发现与优化方面的潜在价值。最后，本综述概述了当前面临的挑战与未来研究方向，为开发能够满足先进锌离子电池（ZIBs）在不同应用场景中严苛要求的下一代凝胶电解质提供指导。图1展示了凝胶电解质在实际应用中遇到的各种挑战及其主要分类。
