邱健蓄电池Li-SOCl2电池：现状、实际挑战与未来展望

作为一种高能量密度原电池，Li-SOCl₂电池相较于其他原电池体系具有显著优势，包括高工作电压、宽温度耐受范围和低自放电率。然而，由于不可逆的电化学反应机制，尽管其单体电池能量密度高达700 Wh kg⁻¹，该电池体系仍被局限在原电池范畴，从而限制了其在循环应用中的使用。电化学技术的最新进展已使Li-SOCl的可逆氧化还原反应成为可能₂电池，将其转化为可充电系统。本文系统综述了Li-SOCl2电池自问世以来的技术演进、反应机理、安全限制因素、工程对策及电化学性能提升策略。₂一次电池的研究进展。首先详细探讨了锂负极改性、碳正极优化、电解质调控及电催化剂设计等方法，并阐释其提升电化学性能的作用机制。随后对SOCl2₂本文首先探讨了原电池及其提升电化学性能的作用机制，随后重点回顾了亚硫酰氯（SOCl₂基于Li-SOCl演变而来的可充电锂金属电池（LMBs）₂一次电池。凭借更高的能量密度，这些体系已成为替代传统锂离子电池（LIBs）的有力候选者。本综述重点探讨正极载体、新型合金负极及电解质等关键组件的构建，及其对可充电电池电化学性能的影响。最后，我们总结了当前研究进展，并提出了SOCl₂基于无性向的锂金属电池（LMBs）旨在提升整体电化学性能。这些见解为开发新一代高能量密度储能技术提供了理论基础。

图形摘要

本综述系统总结了锂-亚硫酰氯（Li-SOCl₂电池领域的最新研究进展，这些突破性成果重新激活了SOCl₂原电池的应用潜力，使其成为超越现有锂离子电池体系的极具前景的技术路线。

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引言

锂原电池（LPBs）因其优异的便携性、长储存寿命、操作简便性、高可靠性和低成本等特性而受到广泛关注，这些优势使其成为电化学储能研究领域的重要体系[1,2]。金属锂（Li）凭借极低的密度（6.941 g mol⁻¹，0.534 g cm⁻³）和最负电化学电位（-3.04 V vs. SHE），使LPBs能够实现高能量密度和宽电压窗口[[3], [4], [5]]。目前LPBs的正极材料种类繁多，包括SOCl₂、MnO₂、FeS₂, SO₂，CF_x，S，有机正极材料（如1,5-二硝基蒽醌），Cr₃，Ag₈O，以及金属氟化物（图1，图1）[[6], [7], [8], [9], [10], [11], [12], [13]]。此外，研究人员还在探索无负极锂金属电池（LMBs）在具有高功率性能要求的锂原电池（LPB）中的应用[[14], [15], [16], [17]]。₂O, and metal fluorides (Fig. 1, Fig. 1) [[6], [7], [8], [9], [10], [11], [12], [13]]. In addition, researchers are also exploring the application of anode-free LMBs for LPB applications with high power performance requirements [[14], [15], [16], [17]].
在各种锂原电池中，Li-SOCl₂电池作为非水无机电解质电池的代表，已成功实现商业化应用，并展现出当前最高的比能量。该电池具有显著优势，包括超高能量密度（700 Wh·kg⁻¹在电池级别），极宽的工作温度范围（从−120至150°C）、高放电电压平台（>3.3V）、极低的自放电率（约1%/年）以及超长的储存寿命（>15年）[18,19]。因此，它被广泛应用于专业电子产品、公用事业计量、军事设备以及其他需要数十年免维护运行的应用中。然而，SOCl₂电解质对电池材料和密封技术提出了严格要求[20]。更重要的是，该电池在高倍率放电时表现出显著的电压滞后与过热现象，可能导致热失控，这在一定程度上限制了其在大功率和储备电池领域的进一步应用。
经过数十年的持续研究，科研人员在提升Li-SOCl₂一次电池的能量/功率密度、安全性、恶劣环境适应性及扩大应用范围方面取得显著进展。值得注意的是，基于SOCl₂的可充放电锂金属电池继承了其一次电池前驱体的高能量密度、高电压和宽温域特性，同时突破了固有的不可充电限制[21,22]。相较于锂离子电池，这类锂金属电池在极端条件下展现出更优异的能量密度和稳健运行性能（图1c）[[23], [24], [25]]。
自Li-SOCl₂电池研究与应用开展以来，关于该类型电池的全面综述较为匮乏。本文系统梳理了Li-SOCl₂锂-亚硫酰氯电池。首先，需要阐明其基本工作机制与结构设计原理。₂在引入电池系统后，本文重点总结了当前应用中的关键挑战。随后对核心组件的改性策略进行了系统评述，包括锂负极、碳正极载体、电解质及电催化剂等方面。值得注意的是，尽管研究人员已成功实现了高能量密度Li-SOCl2电池的转化（此处根据化学命名规范保留Li-SOCl2原格式），₂通过创新设计将系统转化为可充电电池，为该领域带来新的发展机遇，但其反应机制仍存在不确定性，且电池的循环稳定性和可逆性有待进一步提升。最后，本文总结了阻碍Li-SOCl2电池大规模应用的主要挑战（尽管存在多种改性策略），并对未来研究方向进行了展望（图2）。 %%₂ batteries despite various modification strategies and provides an outlook on future research directions (Fig. 2).