设计单原子催化剂以提升锂/钠-硒电池中硒的利用率：应对先进储能解决方案的挑战

硒基电池，特别是锂-硒（Li-Se）和钠-硒（Na-Se）系统，作为未来储能技能展示出巨大潜力，这归因于其优异的导电性、与硫基电池系统适当的体积容量以及可观的能量密度。但是，这类电池的发展仍面对多硒化物络绎效应、体积扩展包和缓慢氧化复原动力学等要害约束因素的约束。虽然已有很多总述论文探讨了单原子催化剂（SACs）在传统系统（如析氢反响、氧复原反响、CO2在硒基电池中的使用仍存在很多研讨空白。本总述的立异性在于首次针对锂-硒和钠-硒电化学系统，供应了单原子催化剂（SACs）全面系统的专述。咱们重点阐释了SACs的原子级准确调控和可定制配位环境如何为安稳硒电极、进步氧化复原反响速率以及按捺多硒化物溶解供应革命性解决计划。经过类比单原子催化剂在硫基电池与其他催化领域的使用，咱们重点评论了具有工业化潜力的新式合成技能与可规模化战略。此外，本总述指出将SACs负载于隔阂或中间层构建催化界面等前沿方向，这些战略有望明显进步多硒化物转化功率并优化全体电池功能。经过整合跨学科研讨进展并识别要害科研机会，本总述为单原子催化剂（SAC）赋能硒电池的理性规划供应了路线图，其作为首篇聚焦单原子催化剂在硒基储能技能中使用的前瞻性评述，具有开创性意义。

图文摘要

本总述重点探讨了单原子催化剂（SACs）在硒基电池（包含Li-Se和Na-Se系统）中的使用潜力，这类电池以卓越的导电性和可观的能量密度著称。但是，多硒化物络绎效应和迟缓的氧化复原动力学等问题约束了其功能体现。虽然SACs在其他能源使用中已得到广泛研讨，但其在硒基电池中的效果机制仍属研讨空白。本文聚焦SACs在安稳硒电极、优化氧化复原反响以及按捺多硒化物溶解等方面的能力。研讨一起指明晰未来发展方向，例如将SACs整合至隔阂或中间层以进步电池功能并促进多硒化物转化。本工作为构建SACs增强型硒电池的理性规划供应了技能路线图。
当前对有限能源（特别是化石燃料）的依靠已引发本世纪两大要害应战：环境损坏与能源安全危机[1,2]。虽然大规模部署可继续能源技能（如太阳能、水能与风能）为解决这些问题供应了可行路径，但其间歇性供应特性仍是首要妨碍[[3], [4], [5], [6]]。目前，可再生能源系统仅能满意全球约10%的能源需求。因而，发展高功能储能与能量转化技能对完成可继续发展至关重要。此类技能涵盖燃料电池、光伏系统、光/电化学水分解装置，以及包含金属-空气电池、金属-硫电池和金属-二氧化碳电池在内的一系列先进电池系统。2类型[[7], [8], [9], [10], [11]]。虽然锂离子电池（LIBs）被公认为商业化标杆，但其能量密度受限于石墨负极较低的比容量，难以满意现代技能日益增长的需求[[12], [13], [14], [15]]。跟着对更轻、更薄、更高能效电池需求的进步，新兴可充电系统（包含固态电池规划、金属-空气构型及多价态离子化学系统）正作为有远景的替代计划遭到广泛重视[[16], [17], [18], [19], [20], [21]]。这类电池因其安全性、轻量化规划和紧凑尺度，特别适用于便携式电子设备和植入式医疗设备。但是，由于触及杂乱的多电子搬运进程，它们面对着功率密度低、安稳性有限和本钱高昂等严重应战[[22], [23], [24], [25]]。因而，开发可以改善充放电循环进程中电化学反响的新式催化剂至关重要。
在进步电化学功能的立异战略中，单原子催化剂（SACs）已引起广泛重视[[26], [27], [28], [29], [30]]。SACs经过将金属颗粒涣散至原子尺度，最大化金属原子使用率并进步催化反响的选择性[[31], [32], [33]]。这种准确的原子涣散在异相催化中形成了与酶或均相催化剂相似的高活性位点[34,35]。金属原子的高效使用不只进步了功能，还下降了对贵金属的需求，使得SACs成为开发先进电催化剂的本钱效益优选计划[36,37]。SACs被广泛使用于多种电化学进程——例如氧复原反响（ORR）、二氧化碳复原反响（CO2单原子催化剂（SACs）因其能在原子尺度进步催化功能，在氧复原反响（RR）、析氧反响（OER）和析氢反响（HER）中展示出明显优势[[38], [39], [40], [41]]。在ORR进程中，SACs经过添加活性位点浓度、促进氧分子更高效吸附以及下降反响所需过电位，明显进步了催化功率[[42], [43], [44]]。这对于燃料电池和金属-空气储能装置等要害技能尤为重要，由于氧复原反响在其间起核心效果。同样地，在OER反响中，SACs经过安稳反响中间体并优化氧2吸附效果可下降析氧能垒并加快反响动力学[45]。在CO2RR（复原反响）中，单原子催化剂经过安稳要害CO2中间体及优化电子搬运，明显进步对方针产物（如一氧化碳或甲酸盐）的选择性，然后完成更高的法拉第功率与更低的CO2在HER（析氢反响）中，单原子催化剂（SACs）经过优化氢原子在催化界面的吸附能垒，明显下降了产氢进程的能量势垒，然后在较低过电位下完成催化功率进步与功能优化[49,50]。单原子催化剂在电化学反响中展示的这些先进性，凸显了其在催化进程优化方面的巨大潜力。其共同的原子配位环境可定制特性，使其可以高度适配多种能源转化技能的特定反响需求。这种卓越的适应性使单原子催化剂被确立为进步新一代系统功率与安稳性的革命性材料[51]。
根据单原子催化剂（SACs）在氧复原反响（ORR）、二氧化碳复原等进程中有用使用的深化认识2在进步催化功率与促进快速电子搬运的析氢反响（HER）、氧复原反响（ORR）和氧分出反响（OER）之外，单原子催化剂（SACs）在锂硫（Li-S）与钠硫（Na-S）等硫基电池系统中也展示出明显效能[[52], [53], [54]]。调控SACs在这些反响中的核心机制——例如安稳反响中间体与优化物种吸附——可有用解决锂硫/钠硫电池系统中的多硫化物络绎效应等长期难题[55,56]。该络绎效应会导致电池容量快速衰减并缩短循环寿数。单原子催化剂（SACs）经过催化多硫化物的转化并将多硫化物牢固吸附在正极上，然后约束其搬迁，在缓解这些问题方面发挥着至关重要的效果。这不只进步了氧化复原反响功率，还延长了电池寿数。此外，SACs以安稳中间体和促进多种电化学系统中电子搬运而著称，有助于按捺锂枝晶和钠枝晶的形成。它们还能增强锂硫电池和钠硫电池中锂金属或钠金属与支撑基质的界面相容性，然后进步系统的安稳性和安全性[[57], [58], [59]]。这有助于完成更高的库伦功率（CE）和更长的循环寿数。近期合成技能的进步——已成功用于定制适用于HER、OER和CO2RR技能也使研讨人员可以为硫基系统定制单原子催化剂（SACs）。这些立异明显进步了单原子催化剂的催化功率，以满意新兴储能系统的需求。此外，针对硫基电池开发的有用战略为硒基系统供应了可学习的名贵经历，使研讨人员在应对相似应战时可以充沛使用硒优异的导电性和更高的能量密度优势。
很多总述研讨了单原子催化剂（SACs）在硫基电池中的使用，特别强调其在进步锂硫（Li-S）和钠硫（Na-S）电池效能方面的效果。但是，关于硒基电池的研讨仍存在明显空白。虽然硒具有更高的导电性和抱负能量密度等优势特性，但其与SACs的协同潜力没有得到系统研讨[60]。根据硫基系统中已验证的有用战略——其间SACs在促进多硫化物转化、按捺多硫化物络绎效应及增强循环安稳性方面发挥要害效果——明显相似办法可延伸至硒基系统[[61], [62], [63]]。但硒基电池面对多硒化物溶解和体积膨胀等共同应战，这要求进一步研讨并调整催化战略。本总述旨在经过系统总结单原子催化剂（SACs）在硒基正极使用中的最新进展，添补上述研讨空白。文章学习了析氢反响（HER）、析氧反响（OER）和二氧化碳复原反响（CO2RR）等相关领域的成功经历——2RR（研讨团队）提出了可扩展战略，将这些立异转化为实用化高功能储能系统。展望未来，一个极具远景的方向是将单原子催化剂（SACs）规划为隔阂催化界面、中间层或集成功能层。虽然在硒基电池系统中没有充沛探索，但此类构型已在硫基电池中验证可有用进步多硒化物固定能力、促进电子搬运并下降离子传输阻抗[[64], [65], [66], [67], [68], [69]]。推进这些战略对打破现有限制、进步硒基电池系统效能具有严重潜力。图1展示了单原子催化剂（SACs）在多种能量转化与存储进程中的广泛适用性，凸显了其推进下一代电池技能发展的卓越远景